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    王炸!這篇Nature Chemistry把單原子催化劑負載量做到了40%!
    催化計 2021-06-29

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    第一作者:Chuan Xia

    通訊作者:Chuan Xia, 汪淏田,Yongfeng Hu

    通訊作者單位:電子科技大學,萊斯大學,薩斯喀徹溫大學


    1.發展了一種合成單原子催化劑的新方法,實現了超高單原子擔載量

    2.該方法具有普適性,能夠用于合成Ir、Ni、Pt單原子催化劑


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    圖1. 有機胺修飾石墨烯量子點合成高擔載量單原子示意圖


    過渡金屬單原子催化劑具有優異的單位金屬位點催化活性,但是通常難以實現較高的單原子金屬的密度(通常密度低于5 wt %或者1 at. %),因此總體催化活性受到限制。有鑒于此,電子科技大學Chuan Xia、萊斯大學汪淏田、薩斯喀徹溫大學Yongfeng Hu等報道一種普適性合成高擔載量過渡金屬單原子位點的方法,能夠實現40 wt. %(3.8 at. %)單原子的修飾,單原子的修飾量比相關文獻結果提高數倍。該材料以石墨烯量子點相互交織構建碳基底作為基底,提供了豐富的結合位點,因此產生較高密度的相互分離過渡金屬單原子位點。單原子位點之間存在足夠的空間,能夠避免單原子團聚,這種高擔載量Ni單原子催化劑在電催化CO2還原反應中展示了顯著提高的催化活性。


    目前常用單原子合成方法的缺點

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    圖2. 單原子催化劑經典合成方法和新方法

    經典合成方法(a. “自上而下”法 b. “自下而上”法);

    新方法(c. 量子點交聯/自組裝)


    目前在碳基底上構建過渡金屬單原子的方法主要有兩種,分別為“自上而下”、“自下而上”法:在“自上而下”方法中,通常以石墨烯納米片或碳納米管等作為基底通過制備碳缺陷位點將單原子進行物理限域,該方法的缺點在于難以均勻控制碳缺陷的分布和大小,因此缺陷的數量顯著受到限制,在形成單原子的同時容易形成原子簇;在“自下而上”方法中,通常以MOF、金屬-卟啉分子、小型有機分子作為前驅物,隨后通過高溫碳化形成含有金屬原子的碳材料,該方法中由于較多的金屬原子/原子間缺乏相互間隔,導致煅燒過程容易形成簇/納米粒子,單原子擔載量顯著衰減。


    新方法


    作者發展了一種合成高擔載量單原子催化劑的新方法,在擔載Ir單原子實現了41.6 wt %(3.84 at %),比目前方法的擔載量提高了數倍。作者通過多尺度(亞納米~微米)表征方法驗證催化劑中不含有金屬原子簇結構。除了Ir,該方法還能夠實現其他類型單原子(Pt,Ni)的高擔載量,說明該合成方法具有普適性。


    與經典的“自上而下”、“自下而上”方法相比,本文發展的策略表現以下特點:石墨烯量子點的粒徑較小,確保能提供豐富的結合位點;與經典的有機前驅分子熱解法相比,石墨烯量子點基底在熱解過程中并未產生顯著的結構變化,因此能夠避免過度金屬原子之間團聚。


    當石墨烯量子點界面上修飾有機胺,通過有機胺與金屬陽離子之間較強的螯合作用/配位作用,將溶液中過渡金屬均勻分散限域在表面。這種強相互作用改善石墨烯量子點之間的連接,在冷凍干燥過程中形成Ir3+/GQDs-NH2混合層狀塊體結構,隨后在氨氣氛熱解得到高密度Ir單原子修飾的催化劑。


    表征

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    圖3. 單原子Ir催化劑相關表征


    通過XPS表征Ir單原子擔載量變化情況,當單原子Ir的擔載量小于41 wt. %,催化劑的Ir含量呈現線性變化過程,說明在該區間內能夠實現Ir原子均勻分散;當Ir的擔載量高于41 wt. %,Ir的增量不再表現為線性遞增,同時當Ir擔載量達到~60 wt. %,未發現Ir金屬的峰。以上結果說明當Ir的擔載量低于41 wt. %,能夠在催化劑中實現均勻的單原子分散;當Ir的擔載量高于41 wt. %,將生成Ir的原子簇/納米粒子。


    通過HAADF-STEM對催化劑中Ir的分布情況進行表征,在廣泛的區間內未發現Ir簇/納米粒子存在,EDS分析結果顯示Ir擔載量為44.5 wt. %。通過熱重分析(TGA)比較準確的獲得Ir擔載量達到41.6±2.5 wt. %,與XPS(37.6 wt. %)的結果、EDS結果(44.5 wt. %)、加料計算結果(~41.5 wt. %)相符。進一步通過XANES表征從亞納米尺度對Ir原子分散情況進行表征,相關結果未發現存在Ir-Ir相互作用,同時發現Ir-C/N配位結構,驗證了催化劑的Ir以單原子形式分布。


    作者測試其他基底在合成高擔載量單原子催化劑的效果。首先合成氮含量達到20 wt. %摻氮石墨烯,隨后通過相同過程進行擔載,發現在低于10 wt. %的Ir擔載量,亦無法實現單原子擔載,說明石墨烯量子點作為基底非常特別,這是因為修飾大量N的石墨烯無法在熱解過程中保持穩定,因此在熱解過程中難以避免相互分散的單原子形成團簇。相比而言,未摻雜氮原子的石墨烯量子點在熱解過程中能保持足夠的穩定。


    擔載Pt單原子、Ni單原子

    作者通過相似過程分別實現了高擔載量Pt、Ni,Pt單原子擔載量達到~32.3 wt. %,Ni單原子擔載量達到~15 wt. %。


          Ni單原子催化劑CO2電化學還原

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    圖4. Ni單原子電催化CO2還原


    作者分別合成了Ni擔載量為~7.5 wt. %、~15 wt. %的單原子催化劑,并且考察其CO2電化學還原反應性能,結果顯示兩種不同Ni擔載量催化劑都實現了較高的CO選擇性(>90 %),當電池電壓為~2.55 V,~15 wt. % Ni擔載量催化劑的CO分電流達到122 mA cm-2,比~7.5 wt. % Ni催化劑的性能提高2.5倍,隨后考察電催化反應后的催化劑樣品,未發現單原子團聚現象。


    參考文獻:

    Xia, C., Qiu, Y., Xia, Y. et al. General synthesis of single-atom catalysts with high metal loading using graphene quantum dots, Nat. Chem. (2021).

    DOI: 10.1038/s41557-021-00734-x

    https://www.nature.com/articles/s41557-021-00734-x


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