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    Nature Catalysis編輯評述,5篇Nature Commun.,林志群PNAS丨頂刊日報20210625
    納米人 2021-06-26
    1. Nature Catalysis(亮點):電子也是催化劑!電子催化單分子脫氫形成烯烴

    電子能夠在反應中作為催化活性物種,以自由基機理進行催化反應,但是這種可能性經常被忽略,在最近發表在J. Am. Chem. Soc.雜志上的一篇單分子結工作中,麥吉爾大學Hong Guo、廈門大學洪文晶、美國西北大學J. Fraser Stoddart等報道在單分子結上電子引發催化反應,他們通過雙甲基吡啶乙烷、雙甲基吡啶乙烯之間結構變化情況驗證了電子催化導致分子轉變。自然催化編輯Benjamin Martindale對該項工作的重要意義進行評述和總結。

    本文要點:
    1)作者通過掃描隧道顯微鏡斷開連接技術STM-BJ對非共軛的二吡啶-乙烷(DPA2+)、共軛的二吡啶-乙烯(DPE2+)之間變化檢測,在兩種結構中共軛結構二吡啶-乙烯的導電性是二吡啶-乙烷的2個數量級。作者通過控制電勢電解實驗,以ESR光譜、UV-Vis光譜表征反應中間體,驗證了當從電極上接受2個電子生成DPA??雙自由基中間體;通過DFT計算發現電場作用導致底物分子進行脫氫反應,生成DPE??中間體,最后向電極回饋2個電子生成DPE2+。
    2)本文研究結果展示了STM-BJ技術研究能夠含有氫原子轉移過程的相關反應,比如單分子級別的電催化HER反應。
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    Martindale, B. Electrons are catalysts too. Nat Catal 4, 444 (2021).
    DOI: 10.1038/s41929-021-00647-5
    https://www.nature.com/articles/s41929-021-00647-5
    Hongliang Chen et al. Electron-Catalyzed Dehydrogenation in a Single-Molecule Junction, J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 22, 8476–8487
    DOI: 10.1021/jacs.1c03141
    https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03141

    2. Nature Commun.:將硫化銅轉化為具有表面硫的銅用于電催化炔烴和水的半加氫

    以水為氫源,使用低成本的無貴金屬催化劑將炔烴電催化半加氫制烯烴是一種理想的途徑,但由于其過度加氫生成不需要的烷烴而具有挑戰性。近日,天津大學張兵教授報道了提出了一種可提高活性氫物種(H*)和弱吸附烯烴以實現高活性和高選擇性的電催化炔烴半加氫的策略。這些因素使硫摻雜和吸附的低配位Cu成為實現以水為氫源的與電位和時間無關的炔烴選擇半加氫的理想陰極催化劑。

    本文要點:
    1)研究人員首先采用原位電還原CuS納米線陣列/泡沫銅(CuS NAs),成功制備了一種表面硫摻雜和吸附的Cu納米線海綿(Cu-S NSs)。非原位和原位相結合的結果揭示了CuS→Cu8S5→Cu2S→低配位Cu表面摻雜和吸附硫(Cu-S-NSs)的轉化過程。
    2)實驗和理論結果表明,Cu-S NSs表面吸附的硫與水化K+相互作用形成S-δ--K+(H2O)n網絡,有助于H2O解離為吸附的活性H*物種。而晶格摻雜硫通過弱化烯烴吸附,對控制烯烴的高選擇性起決定性作用。此外,表面硫的存在也不利于烯烴的進一步加氫,這是決定Cu-S NSs上具有烯烴高選擇性的另一個關鍵因素。
    3)該方法對各種底物均表現出良好的適應性,且對一些易脆官能團(如C-Br、C=O)保留較好。此外,實現了高產率、高選擇性、高氘比的氘代烯烴簡易合成。同時,表面硫修飾方法還可以促進電化學加氫脫鹵,突出了該策略的普遍性。
    這項研究不僅揭示了硫修飾的過渡金屬對炔烴高選擇性半加氫反應的活性和選擇性來源,也為設計和合成低成本納米結構電極提供了一個范例,即通過對其他電催化加氫反應的原位電化學處理。
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    Wu, Y., Liu, C., Wang, C. et al. Converting copper sulfide to copper with surface sulfur for electrocatalytic alkyne semi-hydrogenation with water. Nat Commun 12, 3881 (2021).
    DOI:10.1038/s41467-021-24059-y
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24059-y

    3. Nature Commun.:缺電子W2C納米晶對C-H的電化學活化用于同時烷氧基化和析氫

    C-H鍵的活化是有機化學中的一個核心挑戰,同時由于C-H鍵具有很高的化學穩定性,其通常又是功能天然產物逆向合成的關鍵步驟。電化學方法是C-H活化的一種強有力的替代方法,但這種方法通常需要高過電位和均勻的介體。近日,上海交通大學李新昊教授報道了設計了一種缺電子型W2C納米晶基電極,通過一種無添加劑的純多相電催化策略,在溫和的條件下促進C-H鍵的異相活化。

    本文要點:
    1)研究人員首先通過改進的納米限制方法制備了雙氰胺和鎢酸銨的混合物,然后在高溫下進行N2氣氛保護的熱解。通過將冷凝溫度從1000提高到1200 °C,W2C/NxC樣品的氮含量(x at.%)可以從3.0調節到1.4 at.%。
    2)研究人員通過在摻氮碳載體上構建肖特基異質結來調節W2C納米晶的電子密度,以促進乙苯在W2C表面的芐基C-H鍵的預吸附和活化,從而在相對較低的工作電位(2 V vs.SCE)下實現較高的周轉頻率(18.8 h?1)。
    3)研究發現,W2C納米催化劑中顯著的電子缺陷極大地促進了直接去質子化過程,從而確保電極的耐久性而不會自氧化。此外,與惰性參比電極相比,高效的氧化過程還將陰極上形成的質子的析氫量提高了10倍。
    從可持續化學合成的角度來看,整個過程滿足原子經濟性和電能利用的要求。
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    Lin, X., Zhang, SN., Xu, D. et al. Electrochemical activation of C–H by electron-deficient W2C nanocrystals for simultaneous alkoxylation and hydrogen evolution. Nat Commun 12, 3882 (2021).
    DOI:10.1038/s41467-021-24203-8
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24203-8

    4. Nature Commun.:氫溢出驅動合成的高熵合金納米顆粒作為強健的CO2加氫催化劑

    高熵合金(HEAs)以其優異的性能成為潛在的先進材料。然而,在傳統催化劑載體上制備納米級HEAs仍然具有挑戰性,而通過設計合理的合成方案有望使具有廣泛潛在組成的新型催化劑的開發成為可能。近日,日本大阪大學Hiromi Yamashita,Kohsuke Mori報道了通過充分利用氫氣通過質子-電子轉移耦合機制在TiO2上的溢出效應,成功實現了負載型HEA納米顆粒的低溫合成。

    本文要點:
    1)原位觀察和理論模擬結果顯示,Pd2+離子首先被H2還原生成原子核,然后氫分子發生解離,形成活潑的氫原子,從而使相鄰的前體同時被還原。實驗結果顯示,采用這種方法制備的CoNiCuRuPd/TiO2催化劑在CO2加氫反應中表現出與Pd/TiO2催化劑不同的選擇性和明顯的穩定性。
    2)研究人員通過理論研究還發現,CoNiCuRuPd HEA NPs中的緩慢擴散是由多種金屬的結合引起,晶格畸變對該材料的優異穩定性起著至關重要的作用。
    3)TiO2載體上Rh、Pt、Au等五元前驅體的H2-TPR初步研究只產生一個還原峰,這表明混合金屬前驅體同時還原形成了HEA納米顆粒。

    這項研究不僅展示了一種基于HEA納米顆粒的優異多相催化劑,具有耐久性和潛在的實際應用前景,還為新型催化劑/光催化劑體系提供了先進的見解。
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    Mori, K., Hashimoto, N., Kamiuchi, N. et al. Hydrogen spillover-driven synthesis of high-entropy alloy nanoparticles as a robust catalyst for CO2 hydrogenation. Nat Commun 12, 3884 (2021).
    DOI:10.1038/s41467-021-24228-z
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24228-z

    5. Nature Commun.:一種PEG穩定的二維共價有機骨架的同軸堆積用于促進光催化析氫

    二維共價有機骨架(2D COFs)具有周期骨架、擴展的π共軛和層狀堆積結構,是一類很有前途的光催化析氫材料。然而,在水中光催化循環過程中,2D COFs中的逐層組裝并不穩定,導致堆積無序,活性下降。近日,復旦大學郭佳副教授團隊,臺灣中央研究院原子與分子科學研究所 Kaito Takahashi報道了提出了一種在光催化過程中保持2D COF有序層狀結構的通用可行策略。這反過來又提高了2D COF光催化劑在析氫反應(HER)中的性能。

    本文要點:
    1)研究人員將4,4′-(benzo-2,1,3-thiadiazole-4,7-diyl)dianiline (BT)作為光敏劑加入到支架中,同時通過β-酮胺鍵保持其化學穩定性。以吡咯烷(Py)為催化劑催化乙二胺反應,制得的BT-COF具有高結晶度和高孔隙率。此外,同軸有序堆積呈現了分子的平面性,擴展了π-電子共軛,并調節了光學帶隙以捕獲大量的可見光。
    2)研究人員采用后工程方法,將高分子量的聚乙二醇(PEG)鏈填充到BT-COF的一維介孔通道中,并通過氫鍵牢固地錨定在孔壁上。PEG的填充抑制了2D相鄰層的滑動,從而穩定了所需的層狀結構。這有利于光生電荷轉移,延長了激子壽命,便于隨后的質子還原。
    3)在沒有PEG填充的情況下,在光還原過程中沉積Pt助催化劑時,BT-COF的層狀AA-堆積結構很容易重新排列成低序的組裝結構。這可能意味著Pt、水和COF骨架上的光生極化子之間的相互作用抵消了層間力。特別地,對于通常由節點處的三(N-水楊酰亞苯胺)組成的β-酮胺連接的COF,包括C=O和C-NH在內的許多極性基團使得堆積結構易受外界刺激的影響。因此,PEG直鏈填充在一維孔道中,有效地穩定了層內有序的π堆積,表現出比母體(7.70 mmol g?1 h?1)更高的光催化析氫活性(11.14 mmol g?1 h?1),并且具有穩定的循環性能和最大的AQE(在420 nm處為11.2%)。
    4)該策略也適用于其他COF光催化劑,如TP-COF。因此,考慮到COF/聚合物組裝策略易于獲得和控制,可以在COFs平臺上對常用的光催化體系(如供體-受體異質結和Z-方案)的構型進行多樣化的研究。
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    Zhou, T., Wang, L., Huang, X. et al. PEG-stabilized coaxial stacking of two-dimensional covalent organic frameworks for enhanced photocatalytic hydrogen evolution. Nat Commun 12, 3934 (2021).
    DOI: 10.1038/s41467-021-24179-5
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24179-5

    6. Nature Commun.:揭示偽非晶氧化銥高電化學活性的來源

    氧化銥具有高活性和高穩定性,可用于催化酸性介質中的析氧反應用于綠色制氫。而關于非晶態銥氧化物的電活性比其晶態氧化物高的原因目前仍存在激烈的爭論,因此需要對其進行全面的研究,以優化其使用,并促進電解水的發展。研究人員最近提出了一種氣溶膠合成路線,用于制備高孔隙率的貴金屬和貴金屬合金以及貴金屬純氧化物和混合氧化物。調節通過這種方法得到的IrOx型材料的結晶度可以優化活性和穩定性,并使材料的性能優于許多負載型和非負載型Ir基催化劑。

    近日,法國巴黎大學Jennifer Peron,Marion Giraud,索邦大學Marco Faustini報道了利用這綠色、廉價和可擴展的合成技術的多功能性來制備大量多孔的Ir-非貴金屬混合氧化物,特別是具有可調化學計量比和結晶度的Ir-Mo混合氧化物。

    本文要點:
    1)研究發現,通過在結構中引入Ir旁邊的Mo,能夠延遲材料的晶化,同時Ir(III)前驅體在與純Ir氧化物相同的溫度范圍內被氧化成Ir(IV)。這一獨特的行為能夠將氧化態的影響與材料的結構分開。
    2)研究人員通過原位和非原位X射線吸收光譜、X射線光電子能譜、X射線衍射和透射電子顯微鏡的全面表征,明確地將它們的高電化學活性歸因于結構特征,并排除了銥的氧化態作為關鍵參數的可能性。

    這項研究表明,對于所制備的樣品來說,對應于亞2 nm晶粒尺寸的短程有序化驅動了活性,而與煅燒的Ir氧化物的初始氧化態和組成無關。
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    Elmaalouf, M., Odziomek, M., Duran, S. et al. The origin of the high electrochemical activity of pseudo-amorphous iridium oxides. Nat Commun 12, 3935 (2021).
    DOI:10.1038/s41467-021-24181-x
    https://doi.org/10.1038/s41467-021-24181-x

    7. PNAS:通過尺寸和摻雜劑控制調節原位合成鈣鈦礦型氧化物納米晶的電催化活性

    鈣鈦礦氧化物(ABO3)以其獨特的組成靈活性和結構穩定性被廣泛認為是一類很有前途的非貴金屬電催化劑。然而,關于它們與尺寸相關的電催化性能,特別是鈦酸鋇(BaTiO3)的研究相對較少,范圍也很有限。有鑒于此,美國佐治亞理工學院林志群教授報道了開發了一系列經過精心設計的原始BaTiO3和摻雜型BaTiO3(即La和Co摻雜)納米顆粒(NPs),研究了尺寸和摻雜劑對它們氧還原反應(ORR)活性的作用。

    本文要點:
    1)具體而言,研究人員通過基于兩親星型嵌段共聚物的穩健的納米反應器策略來合成一組不同尺寸(≤20 nm)的疏水聚合物連接的均勻BaTiONPs并控制其組成。有趣的是,其ORR活性隨著BaTiONPs尺寸的增大而逐漸減小。值得注意的是,La和Co摻雜的BaTiONPs的ORR性能明顯優于未摻雜的BaTiONPs。
    2)研究發現,摻雜型BaTiONPs改善的ORR性能可以歸因于在ORR過程中,由于中間體的吸附能增強,-OOH物種的形成降低了限制勢壘,以及基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算揭示的電子態變化可能導致電導率增加所致。
    3)除了BaTiONPs之外,利用兩親星形兩嵌段共聚物納米反應器策略,可以很容易地獲得各種尺寸和組成可調的ABO3 NPs。反過來,它們可以為一系列物理特性(介電、壓電、電致伸縮、催化等)的基礎和實際研究提供一個獨特的平臺,這取決于它們的尺寸和組成。
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    圖片Yeu-Wei Harn, et al, Tailoring electrocatalytic activity of in situ crafted perovskite oxide nanocrystals via size and dopant control, PNAS, 2021
    DOI: 10.1073/pnas.2014086118
    https://doi.org/10.1073/pnas.2014086118

    8. Adv. Sci.:多孔電極機械和電學性能的調節用于具有電池級能量3D微型超級電容器的結構設計

    微型超級電容器(MSCs)是用于物聯網(IoT)和小型化電子產品的重要電源。由于活性物質的面質量負載量較低,MSCs的面能量密度往往較低,這無疑限制了MSCs的性能。構建具有精細結構、大長徑比的厚平面型微電極是提高質量負荷的有效途徑,但這受到多孔電極材料易碎性的嚴重限制。近日,西安交通大學邵金友教授,中南大學Xiangming Li報道了通過調節常見的易碎多孔電極薄膜的機械和電學性能,設計了一種具有激光構筑的具有高質量負載和大長徑比的3D微電極的3D MSCs。

    本文要點:
    1)該方法關鍵的一步是通過將凝膠電解質完全填充到多孔電極中,將改善的機械性能、高電導率、有效利用表面積和快速的離子動力學結合在一起。
    2)使用這種方法,普通電極和凝膠電解質能夠構建出具有非普通面能量密度(1318 μWh cm?2)的3D MSCs,可以與性能最佳的3D鋰離子微電池相媲美,這對于促進IoT的發展是非常有前途。
    3)得益于凝膠電解質填充到厚電極膜中的普遍性和增強電極膜的激光燒蝕,所構建3D MSCs的方法對于不同的電極和凝膠電解質材料具有廣泛的用途。
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    Congming Li, et al, Tuning the Mechanical and Electrical Properties of Porous Electrodes for Architecting 3D Microsupercapacitors with Batteries-Level Energy, Adv. Sci. 2021
    DOI: 10.1002/advs.202004957
    https://doi.org/10.1002/advs.202004957

    9. Materials Today綜述:CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池的研究進展: 薄膜工藝科學是關鍵!

    全無機鈣鈦礦CsPbI3由于其潛在的優異光、熱穩定性,理想的帶隙寬度(1.73eV,疊層太陽能電池頂部電池的理想吸光材料)等受到了光伏領域內的極大關注,在提升CsPbI3器件的效率和穩定性的問題方面取得了快速進展。近年來,CsPbI3的研究不僅體現在提升相穩定性和器件性能上,也逐漸關注制備工藝對無機鈣鈦礦薄膜的結構(如薄膜組分、晶格參數、晶體對稱性),光電性能(如能帶、電子結構、載流子壽命)以及長期穩定性的影響。鑒于此,香港浸會大學周圓圓課題組及電子科技大學劉明偵課題組合作以薄膜工藝科學的視角對CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)領域的發展進行系統的總結和分析。

    本文要點:
    1)作者首先從薄膜制備工藝出發,將CsPbI3的成膜方法分為氣相沉積法、納米晶組裝和溶液法。對于溶液法,根據前驅液中是否引入氫碘酸(HI)或者含有二甲基胺陽離子(Dimethylammonium, DMA+)的添加劑將其分為兩種。同時,分析了CsPbI3四種不同的晶體結構(α,β,γ,δ相)之間的相轉變過程,闡明了在室溫下獲得并保持穩定的黑色相是實現高性能PSCs的關鍵。
    2)隨后,作者分別概述了上述成膜方法的發展歷程和相應器件的效率進展,并對相應提高光電性能的策略展開了詳細的梳理和討論。特別地,詳細討論了引入HI或者含有DMA+陽離子的添加劑后,DMA+陽離子在CsPbI3前驅液以及最終鈣鈦礦薄膜中的演變過程。
    3)最后,針對不同的制備工藝,作者對CsPbI3 PSCs存在的挑戰和未來進一步提高器件效率的設計思路提出了一些個人見解。主要包括:缺陷鈍化、工藝參數優化、傳輸層設計、器件結構優化、內在機理研究、大面積制備等。
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    Qingrong Huang, et al. Advances in cesium lead iodide perovskite solar cells: Processing science matters. Mater. Today, 2021.
    DOI:10.1016/j.mattod.2021.01.014
    https://doi.org/10.1016/j.mattod.2021.01.014

    10. EnSM:通過額外的LiOH在硫代磷酸鹽基全固態電池中實現自穩定的LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2

    富鎳LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NMC811)正極材料具有高能量密度和低成本的優良性能,具有開發新一代高能全固態鋰電池(ASSLB)的巨大潛力。然而,NMC811與固態電解質存在嚴重的表面電化學、化學和電壓不相容性,尤其是基于硫代磷酸鹽的電解質,如Li6PS5Cl。盡管已經采用了多種涂覆方法來克服這個問題,但它們通常很麻煩且昂貴。滿足成本效益、穩定性、均勻性、可擴展性和易于實現所有要求的涂層策略仍然具有挑戰性。有鑒于此,伍斯特理工學院Yan Wang、美國東北大學祝紅麗教授等人開發了一種基于LiOH的表面穩定策略,可在NMC811上提供約10 nm的穩定滲透層。
     
    本文要點:
    1)在將NMC811前驅體與LiOH(通常用于NMC811鋰化工藝)混合進行一步燒結后,過量的LiOH同時分布在NMC811顆粒上。使用在NMC 811正極燒結過程中同時產生的LiOH界面涂層,該涂層僅傳導離子而不傳導電子,由于缺乏硫化物電解質分解反應的電子通路,因此該界面是安全的。
    2)10 nm LiOH涂層能夠穩定正極和Li6PS5Cl電解質之間的界面,從而提高NMC 811材料的循環性能,從而產生出色的庫侖效率(>99%)、優異的循環性能(600次循環~130 mAh g–1)和令人滿意的倍率性能(1C時為119.4 mAh g-1)。
    3)此外,該策略通過低成本和可擴展的工藝提供了一種穩定陰極界面的替代方案,該工藝可實現高性能ASSLBs。這也為在其他固體鋰離子電池正極材料上開發先進的涂層提供了一個有效的策略,同時也可以擴展到其他可擴展的高性能電化學應用。
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    Yubin Zhang et al. Self-Stabilized LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 in Thiophosphate-based All-Solid-State Batteries through Extra LiOH. Energy Storage Mater. 2021.
    DOI: 10.1016/j.ensm.2021.06.024.
    https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.06.024

    11. ACS Nano:受蘆葦葉啟發的具有平行排列容器的二氧化硅納米纖維氣凝膠用于耐鹽太陽能海水淡化

    對于全世界數十億人來說,充足和清潔的淡水仍然遙不可及。太陽能海水淡化被認為是解決這一嚴峻危機的最有前途的方案之一。然而,迄今為止,人們所報道的大多數蒸發器仍然受到表面積聚的鹽結晶導致的蒸發速率下降的嚴重影響。近日,武漢大學鄧紅兵教授,東華大學丁彬教授報道了受蘆葦葉結構和功能的啟發,成功構建了一種模擬蘆葦葉平行排列的維管組織和疏水表面的二氧化硅納米纖維氣凝膠(R-NFAs)蒸發器,以實現在高濃度鹽水中的高光強下的耐鹽性。

    本文要點:
    1)得益于這種仿生結構的優點,R-NFAs可以在高濃度鹽水中工作而不會出現任何衰退,甚至可以在6天的陽光下飽和鹽水(26.3%)下工作。此外,由于具有94.8%的高效光吸收特性,R-NFA在1個太陽光下的蒸發率為1.25 kg m?2 h?1,在6個太陽光下的蒸發率為6.77 kg m?2 h?1。
    2)得益于可折疊的管壁和柔性的二氧化硅納米纖維,R-NFA顯示出強大的機械性能。在500次壓縮循環后,它們仍可以保持完好,只有大約20%的輕微塑性變形。

    這種受蘆葦葉啟發的分層蜂窩結構設計能給海水淡化、污水處理和太陽能收集等領域提供指導。
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    Xiangyang Dong, et al, Reed Leaves Inspired Silica Nanofibrous Aerogels with Parallel-Arranged Vessels for Salt-Resistant Solar Desalination, ACS Nano, 2021
    DOI: 10.1021/acsnano.1c04035
    https://doi.org/10.1021/acsnano.1c04035

    12. ACS Nano:自組裝多金屬氧酸鹽納米碘酸鹽作為雙向簇合物催化劑促進鋰?硫電池中多硫化物/硫化物的氧化還原轉化

    多金屬氧酸鹽(POMs)是一類具有可逆多電子氧化還原能力的離散分子無機金屬氧化物簇合物。因此,利用其氧化還原特性,其有望作為雙向分子催化劑直接應用于鋰離子電池(Li?S,LSB)體系中。有鑒于此,揚州大學刁國旺教授,倪魯彬副教授,清華大學魏永革教授報道了提出了一種基于Keggin型 H3PW12O40(PW12)的聚甲醛基硫基質材料,PW12嵌入到3D rGO?CNT導電基體(rGO?CNT/PW12),可以顯著提高Li?S電池的整體性能。

    本文要點:
    1)首先多壁碳納米管(MWCNTs)在GO兩親性溶液中分散良好,并通過π?π相互作用吸附在GO表面。然后,在充分攪拌的條件下,將PW12加入CNT混合溶液中,誘導形成均一的rGO?CNT/PW12膠體懸浮液。然后,采用一鍋水熱法制備了自組裝的rGO?CNT/PW12雜化水凝膠,同時將GO還原為氧化石墨烯(rGO)。最后,通過靜電相互作用將POMs團簇有效地固定在rGO?CNT支架表面。
    2)研究人員通過光譜和原位電化學表征,并結合密度泛函理論(DFT)計算,在分子水平上闡明了POM團簇在LSBs中的真實催化性質和催化機理。與傳統的通過物理/化學吸附“被動”限制多硫化物穿梭效應的方法相比,POMs在充放電循環過程中可以“正向”催化多硫化鋰還原和硫化鋰氧化,從而加速Li?S氧化還原反應動力學。
    3)實驗結果顯示,rGO?CNT/PW12@S正極材料具有較高的首次放電容量(0.1 C下為1425 mAh g?1)、優異的倍率性能(5.0C下為573 mAh g?1)和良好的循環穩定性(3.0 C下1000次循環后容量衰減率為0.038%)。此外,開發的軟包電池和杯狀電池在高硫負荷(分別為4.0和6.5 mg cm-2)下仍可獲得良好的電化學性能。

    總之,本研究不僅揭示了POM基Li?S電池背后難以捉摸的機理,而且為設計低成本、高能量、長壽命的Li?S電池提供了一條合理的途徑。
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    Lubin Ni, et al, Self-Assembled Polyoxometalate Nanodots as Bidirectional Cluster Catalysts for Polysulfide/Sulfide Redox Conversion in Lithium?Sulfur Batteries, ACS Nano, 2021
    DOI:10.1021/acsnano.1c03852
    https://doi.org/10.1021/acsnano.1c03852



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